放射性污染监测(测量篇)

放射性对人体健康有严重危害，在大剂量的射线辐射照射下，放射性对人体和动物存在着严重损害作用。如在400rad（拉德，辐射剂量吸收强度单位）的照射下，受照射的人有5%死亡；若照射650rad，则人100%死亡。即使照射剂量在150rad以下，死亡率为零，但并非无损害作用，往往需经20年以后，一些症状才会表现出来。放射性也能损伤剂量单位遗传物质，主要在于引起基因突变和染色体畸变，使一代甚至几代受害。据统计，1944年至1999年间，包括切尔诺贝利核事故在内，全球共发生放射性事故405起，受照射人数3000余人，导致120人死亡。

放射性事故类型主要分为以下九种：

1.         反应堆事故，比如1986年前苏联的切尔诺贝利核电站事故，核电站的堆芯熔化，发生爆炸，致使放射性物质弥散在空气中造成严重污染。正常情况下，牛奶中是没有碘131的，切尔诺贝利事故以后，影响到中国各地牛奶中的碘131含量，从新疆开始污染比较重，一直向东到大连、沈阳方向延伸。

2.         临界事故；

3.        放射源丢失；

4.        工业源过量照射；

5.        过量医学照射；

6.        放射性材料在运输中出现事故；

7.        实验性事故；

8.        涉及放射性物质的蓄意行为；

9.        空气、水、食品的放射性污染。

根据卫生部卫生法制与监督司、公安部三局2001年联合撰写的《全国放射事故案例汇编1988-1998》，中国大陆从1988年至1998年共发生放射性事故332起，受照射总人数966人。放射源丢失事故在所有事故中约占80%，共发生258起，绝大部分为责任事故，丢失放射源584枚，其中256枚未找回。其中，1990年6月25日，上海第二军医大学放射医学研究室钴60源室工作人员违章操作，致使7名工作人员遭受大剂量照射，其中两人分别于照射后第25天和第90天不幸死亡，另外5人也患上了骨髓型放射病。1992年，山西忻州地区科委搬迁时，将旧址转让给当地环境监测站。忻州地区科委曾经引进5个Co-60(钴60)辐射装置，用于育种。环境监测站再扩建时，请了山西省环保局处理旧辐射源，但未查清究竟有几个放射源，导致一个放射源遗留井下，被一位施工民工带回家。他一个小时内开始头痛、呕吐。他的妻子当时已经怀孕了，而他的父亲和哥哥也不幸受照射。太原的医院不知道病因，放射源从他口袋里掉出来，但没有人能够识别放射源。结果，放射源被扔进医院的垃圾里。这个过程中，多人受照。所幸放射源最终被找到了。这次事件最终造成3人死亡，10人受伤。

国际原子能机构所记录的中国较早的放射性事故，发生在1963年的安徽合肥三里庵。多年不用的农业科研钴60放射源被放置在河塘边，一孩童将其带回家玩耍，致使家人和多位村民受照射，最终造成两人死亡。最近几年，国家核安全局也通报了一些放射性事故。例如，2004年10月21日，山东济宁一家始建于1994年的私营辐照厂，自行建造的静态堆码式Co-60(钴60)辐照装置出现故障，放射源未正常回落到井下安全位置，两名工作人员未经监测进入辐照室工作，受照射时间达10分钟左右，距离放射源仅0.8米至1.7米。两人均抢救无效死亡。2008年4月11日，山西省亨泽辐照科技有限公司5名工作人员在未将放射源降至安全位置的情况下，携带不能正常使用的剂量仪进入辐照室工作，受到超剂量照射，其中一人经抢救无效死亡，另外4人患上放射病。

上世纪90年代，从每年发生的事故数来看，中国与美国相近，如果将事故数与放射源拥有数结合起来看，中国的事故发生率要高于美国，大约是美国的40倍。尽管目前在我国，农业、医疗等部门使用的放射源都有登记，归环保部门管，环保部门每年都管得很严，还在全国设立多个培训中心进行严格培训，但放射性泄露事故还是时有发生。

放射性对人体的照射途径

另外，目前中国多地正掀起新一轮核电站建设高潮， 而核电站正常运行情况下，也会有微量放射性核素排出，但都在允许范围之内。2010年大亚湾核电站2号机组出现的问题，是一根燃料棒的包壳出现了裂纹，导致一回路放射性水平有所升高，采取措施很快恢复了正常。这不能说是事故，应该说是很小的事件，不会造成健康影响。至于核电站涉及到的排污问题，对在建的核电站都非常重视环保，对周边水体内的贝类、鱼类都有检测，以检测核电站水的排放是否达到排放标准。任何大型的工业企业都存在排污问题，核电站也不例外。

日常放射性污染的监测非常重要，其工作主要包含以下几个方面：

1.      放射性测量实验室

放射性测量实验室分为两个部分，一是放射化学实验室；二是放射性测量实验室。

放射化学实验室是放射性样品的处理的场所，主要是为得到准确的监测结果和安全控制。而放射性测量实验室主要是用于针对样品进行准确测量的场所，一般装备有灵敏度高、选择性和稳定性好的各类放射性污染测量仪器和装置

2.      放射性监测方法

环境放射性监测方法有定期监测和连续监测。

定期监测的一般步骤是采样、样品预处理、样品总放射性或放射性核素的测定；连续监测是在现场安装放射性自动监测仪器，实现采样、预处理和测定自动化。

对环境样品进行放射性测量和对非放射性环境样品监测过程一样，都是经过样品采集、样品前处理和选择适宜方法、仪器测定三个过程。

2.1 样品采集

1)        放射性沉降物的采集

沉降物包括干沉降物和湿沉降物，主要来源于大气层核爆炸所产生的放射性尘埃，小部分来源于人工放射性微粒。

对于放射性干沉降物样品可用水盘法、粘纸法、高罐法采集。

湿沉降物系指随雨(雪)降落的沉降物，其采集方法除上述方法外，常用一种能同时对雨水中核素进行浓集的采样器。

2)        放射性气溶胶的采集

这种样品的采集常用滤料阻留采样法，其原理与大气中颗粒物的采集相同。

3)        其他类型样品的采集

对于水体、土壤、生物样品的采集、制备和保存方法与非放射性样品所用的方法没有大的差别。

2.2 样品预处理

    预处理的目的是将样品处理成适于测量的状态，将样品的欲测核素转变成适于测量的形态并进行浓集，以及去除干扰核素。

1)        衰变法

采样后，将其放置一段时间，让样品中一些寿命短的非待测核素衰变除去，然后再进行放射性测量。

2)        共沉淀法

用一般化学沉淀法分离环境样品中的放射性核素，因核素含量很低，达不到溶度积，故不能达到分离目的，但如果加入毫克数量级与欲分离放射性核素性质相近的非放射性元素载体，则由于二者之间同晶共沉淀或吸附共沉淀作用，载体将放射性核素载带下来，达到分离和富集的目的。例如，用⁵⁹Co作载体，则与⁶⁰Co发生同晶共沉淀。这种富集分离方法具有简便，实验条件容易满足等优点。

3)        灰化法

对蒸干的水样或固体样品，可在瓷坩埚内于500℃马弗炉中灰化，冷却后称重，再转入测量盘中铺成薄层检测其放射性。

4)        电化学法

该方法是通过电解将放射性核素沉积在阴极上，或以氧化物形式沉积在阳极上。如Ag⁺、Bi²⁺、Pb²⁺等可以金属形式沉积在阴极；Pb²⁺、Co²⁺可以氧化物的形式沉积在阳极。其优点是分离核素的纯度高。

如果将放射性核素沉积在惰性金属片电极上，可直接进行放射性测量；如将其沉积在惰性金属丝电极上，可先将沉积物溶出，再制备成样品源。

5)        其它预处理方法

蒸馏法、有机溶剂溶解法、溶剂萃取法、离子交换法的原理和操作与非放射物质无本质区别。

2.3  环境中放射性监测

1)        水样的总α放射性活度的测定

    水体中常见辐射α粒子的核素有²²⁶Ra、²²²Rn及其衰变产物等。目前公认的水样总α放射性浓度是0.1Bq/L，当大于此值时，就应对放射α粒子的核素进行鉴定和测量，确定主要的放射性核素，判断水质污染情况。

具体操作方法是：

取一定体积水样，过滤除去固体物质，滤液加硫酸酸化，蒸发至干，在不超过350℃温度下灰化。将灰化后的样品移入测量盘中并铺成均匀薄层，用闪烁检测器测量。在测量样品之前，先测量空测量盘的本底值和已知活度的标准样品。测定标准样品的目的是确定探测器的计数效率，以计算样品源的相对放射性活度，即比放射性活度。标准源最好是欲测核素，并且二者强度相差不大。如果没有相同核素的标准源，可选用放射同一种粒子而能量相近的其他核素。测量总α放射性活度的标准源常选择硝酸铀酰。水样的总α比放射性活度(Q_α)用下式计算：

Q_α=(n_c-n_b)/(n_sV)

式中：Q_α—比放射性活度(Bq/L)；

n_c—用闪烁检测器测量水样得到的计数率(计数／min)；

n_b—空测量盘的本底计数率(计数／min)；

n_s—根据标准源的活度计数率计算出的检测器的计数率[计数／(Bq.min)]；

V—所取水样体积(L)。

2)        水样的总β放射性活度测量

水样总β放射性活度测量步骤基本上与总α放射性活度测量相同，但检测器用低本底的盖革计数管，且以含⁴⁰K的化合物作标准源。

水样中的β射线常来自⁴⁰K、⁹⁰Sr、¹²⁹I等核素的衰变，其目前公认的安全水平为lBq/L。⁴⁰K标准源可用天然钾的化合物(如氯化钾)制备。

3)        土壤中总α、β放射性活度的测量

在采样点选定的范围内，沿直线每隔一定距离采集一份土壤样品，共采集4—5份。采样时用取土器或小刀取10×10cm²、深1cm的表土。除去土壤中的石块、草类等杂物，在实验室内晾干或烘干，移至干净的平板上压碎，铺成1—2cm厚方块，用四分法反复缩分，直到剩余200-300g土样，再于500℃灼烧，待冷却后研细、过筛备用。称取适量制备好的土样放于测量盘中，铺成均匀的样品层，用相应的探测器分别测量α和β比放射性活度(测β放射性的样品层应厚于测α放射性的样品层)。α比放射性活度(Q_α)和β比放射性活度(Q_β)分别用以下两式计算：

Q_α=(n_c-n_b)×10⁶/（60·ε·s·l·F）

Q_β=1.48×10⁴·n_β/n_KCl

式中： Q_α—α比放射性活度(Bq／kg干土)；

Q_β—β比放射性活度(Bq/Kg干土)；

n_c—样品α放射性总计数率(计数／min)；

n_b—本底计数率(计数／min)；

ε—检测器计数效率(计数／Bq·min)；

S—样品面积(cm²)；

l—样品厚度(mg／cm²)；

F—自吸收校正因子，对较厚的样品一般取0.5；

n_β—样品月放射性总计数率(计数／min)；

n_KCl—氯化钾标准源的计数率(计数／min)；

1.48×10⁴—1kg氯化钾所含⁴⁰K的β放射性的贝可数。

4)        大气中氡的测定

²²²Rn是²²⁶Ra的衰变产物，为一种放射性惰性气体。它与空气作用时，能使之电离，因而可用电离型探测器通过测量电离电流测定其浓度；也可用闪烁探测器记录由氡衰变时所放出的α粒子计算其含量。

5)        大气中各种形态131I的测定

碘的同位素很多，除¹²⁷I是天然存在的稳定性同位素外，其余都是放射性的同位素。

¹³¹I是裂变产物之一，它的裂变产额较高，半衰期较短，可作为反应堆中核燃料元件包壳是否保持完整状态的环境监测指标，也可以作为核爆炸后有无新鲜裂变产物的信号。

大气中的¹³¹I呈元素、化合物等各种化学形态和蒸气、气溶胶等不同状态，因此采样方法各不相同。见图12-1，该采样器由粒子过滤器、元素碘吸附器、次碘酸吸附器、甲基碘吸附器和炭吸附床组成。对例行环境监测，可在低流速下连续采样一周或一周以上，然后用γ谱仪定量测定各种化学形态的¹³¹I。

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